近日，中國科學院大連化學物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動力學研究組副研究員楊斌、研究員韓克利團隊在雙鈣鈦礦納米晶動力學機理研究方面取得進展。該團隊制備出具有高效發(fā)光量子產(chǎn)率的雙鈣鈦礦納米晶膠體及薄膜，并對其發(fā)光動力學機理進行了研究和探討。
　　不同于傳統(tǒng)無機半導體的自由激子發(fā)光，雙鈣鈦礦納米晶的低電子維度促使了其生成自缺陷態(tài)激子（STE），從而發(fā)射出寬帶光譜。此前，韓克利團隊已對雙鈣鈦礦納米晶中的STE動力學機理展開了大量研究（J. Am. Chem. Soc.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2019；Sci. China Chem.，2019；Sci. Bull.，2020；ACS Cent. Sci.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2021）。然而，目前對于STE的單線態(tài)/三線態(tài)對發(fā)光性質(zhì)的影響，以及雙鈣鈦礦中三線態(tài)STE能否有效發(fā)光的研究仍十分有限。
　　該研究團隊通過調(diào)節(jié)合成溫度及反應(yīng)時長，合成出具有一系列尺寸變化的Cs2KInCl6:Sb納米晶材料。光譜測試表明，尺寸效應(yīng)對該材料吸收和發(fā)光峰位置無明顯影響，而對發(fā)光量子產(chǎn)率影響顯著。研究人員通過進一步調(diào)節(jié)Sb含量，制備出了具有高效（95%）綠光發(fā)射的雙鈣鈦礦納米晶膠體，并通過熒光壽命、瞬態(tài)吸收、磁場熒光等方法研究了其三線態(tài)STE發(fā)光的動力學過程；通過進一步引入Mn2+，實現(xiàn)了三線態(tài)STE與Mn2+之間的能量轉(zhuǎn)移，制備出了具有高效（87%）白光發(fā)射的雙鈣鈦礦納米晶膠體及薄膜。此外，他們還利用該納米晶材料，制備出具有白光發(fā)射的簡易LED器件。該工作加深了人們對雙鈣鈦礦自缺陷態(tài)的理解，推動了照明相關(guān)應(yīng)用的研究發(fā)展。
　　相關(guān)研究成果以Bright Triplet Self-Trapped Excitons to Dopant Energy Transfer in Halide Double-Perovskite Nanocrystals為題，于近日發(fā)表在Nano Letters上。上述工作得到國家自然科學基金重點項目、國家重點研發(fā)計劃項目、科學挑戰(zhàn)計劃等項目的支持。
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　　大連化物所在雙鈣鈦礦納米晶動力學機理研究方面獲取得