薛定諤提出生命以負熵為生。普里高津提出耗散結(jié)構(gòu)理論，進一步闡釋了能量在有序結(jié)構(gòu)演化中的作用。生物組裝體展現(xiàn)出這種能量耗散的特性。當(dāng)前，科學(xué)家借助化學(xué)手段，構(gòu)建了多種耗散組裝體系，獲得了瞬態(tài)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。而遠離平衡態(tài)的涌現(xiàn)功能如機械功能相對稀缺。因此，需要拓展耗散組裝的研究范式來探索能量消耗帶來的獨特性質(zhì)與行為，這將有助于開發(fā)復(fù)雜功能并深化科學(xué)家對生命活性的認知。

11月8日，中國科學(xué)院深圳先進技術(shù)研究院研究員劉凱和荷蘭格羅寧根大學(xué)Sijbren Otto團隊合作，在《自然-化學(xué)》（Nature Chemistry）上在線發(fā)表了題為Molecular-scale dissipative chemistry drives the formation of nanoscale assemblies and their macroscale transport的研究論文。該團隊突破了耗散組裝系統(tǒng)中機械做功的難題，證明了高能態(tài)的耗散組裝體可作為能量轉(zhuǎn)化器，這為開發(fā)活性材料提供了新視角。該團隊通過調(diào)節(jié)耗散反應(yīng)的速率，控制組裝動態(tài)和通訊行為，將耗散組裝和馬蘭戈尼效應(yīng)自組織整合起來，構(gòu)建了可趨化性運動的活性液滴系統(tǒng)。

該研究開發(fā)了耗散酰胺鍵并構(gòu)筑了活性液滴。馬來酸酐和辛胺在水溶液中反應(yīng)得到一種酰胺化合物。這一化合物在酸性條件下易于水解。碳二亞胺可作為第二種燃料分子，驅(qū)動二酸廢料與辛胺重新生成酰胺化合物，從而構(gòu)建耗散反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)。在這一過程中，酰胺產(chǎn)物能夠通過分子間的靜電和疏水作用與辛胺組裝形成凝聚體液滴。這些液滴中的疏水區(qū)域有助于溶解馬來酸酐，進而加速反應(yīng)，實現(xiàn)自催化的生長。

研究發(fā)現(xiàn)，通過控制化學(xué)燃料的添加，可以實現(xiàn)對液滴生長的動態(tài)調(diào)控?；瘜W(xué)燃料能夠觸發(fā)反應(yīng)-組裝網(wǎng)絡(luò)中酰胺化合物與辛胺的濃度拮抗效應(yīng)，促進液滴的震蕩式生長；當(dāng)液滴完全水解消失后，加入化學(xué)燃料能夠使其再生，且這一循環(huán)可以重復(fù)多次，展現(xiàn)出瞬態(tài)結(jié)構(gòu)的特征。

進一步，科研人員利用活性液滴與油酸之間的化學(xué)通訊，獲得了耗散組裝系統(tǒng)的機械功能。當(dāng)在液滴溶液表面滴加油酸時，水面上的液滴會向著油酸運動。這是由于液滴中水解釋放出的辛胺可被油酸吸收，從而在水-空氣界面上形成辛胺濃度梯度，導(dǎo)致表面張力的梯度變化。憑借馬蘭戈尼效應(yīng)，液體從低表面張力區(qū)域流向高表面張力區(qū)域，促使液滴發(fā)生運動。同時，通過控制燃料分子的加入，可以調(diào)節(jié)液滴的運動速度和持續(xù)時間。

在上述系統(tǒng)中，化學(xué)燃料在分子尺度上驅(qū)動酰胺鍵合成；在納微尺度上，促進高能活性液滴的生成；在宏觀尺度上，推動液體流動而帶動液滴定向運動。通過活性液滴和馬蘭戈尼回流兩種耗散結(jié)構(gòu)的耦合，實現(xiàn)了跨尺度的能量轉(zhuǎn)化。這一成果為控制馬蘭戈尼效應(yīng)提供了源-庫系統(tǒng)的調(diào)控方法，可用于物質(zhì)的精確傳送，并有望在構(gòu)建組裝圖案和活性流體方面發(fā)揮重要作用。同時，這一液滴系統(tǒng)由簡單的分子構(gòu)成，可作為趨化性運動的原始細胞模型，進而構(gòu)筑復(fù)雜群體行為。