中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授李微雪課題組利用人工智能（AI）在催化基礎(chǔ)研究中取得重要成果。該研究通過可解釋AI技術(shù)在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中建立了金屬-載體相互作用與材料基本性質(zhì)之間的控制方程，揭示了決定金屬-載體相互作用的本質(zhì)因素，提出了強(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)，解決了氧化物載體包覆金屬催化劑的難題。11月22日，相關(guān)研究成果以Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports為題，發(fā)表在《科學(xué)》（Science）上。負(fù)載型金屬催化劑是工業(yè)及實(shí)驗(yàn)中最常用的催化劑之一。科研人員致力于開發(fā)高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的催化劑。其中，一個(gè)重要的科學(xué)問題在于洞察金屬-載體相互作用的本質(zhì)及調(diào)控。這一作用影響催化劑的穩(wěn)定性、電子轉(zhuǎn)移、組分、形貌以及界面催化位點(diǎn)等。1978年，有研究發(fā)現(xiàn)，氧化物載體在高溫還原環(huán)境下發(fā)生氧化物包裹金屬催化劑現(xiàn)象，從而改變其催化活性和穩(wěn)定性。這一現(xiàn)象被歸結(jié)為強(qiáng)金屬-載體相互作用所致。雖然金屬-載體相互作用對(duì)較多界面現(xiàn)象具有重要影響，但關(guān)于該作用的本質(zhì)長(zhǎng)期以來存在爭(zhēng)議。2021年，李微雪課題組建立了金屬-載體相互作用調(diào)控催化劑穩(wěn)定性的Sabatier原理，提出了通過構(gòu)建相互作用強(qiáng)弱不同的雙功能載體來解決催化劑在苛刻條件下的穩(wěn)定性。而由于該作用敏感地依賴于金屬和載體的組分、尺寸、形貌，催化劑制備和反應(yīng)條件等，揭示決定金屬-載體相互作用強(qiáng)弱的本質(zhì)、發(fā)展具有預(yù)測(cè)能力的一般性理論仍是科學(xué)挑戰(zhàn)。這一最新研究匯總了多篇文獻(xiàn)的實(shí)驗(yàn)界面作用數(shù)據(jù)，涵蓋了25種金屬和27種氧化物。研究通過可解釋性AI算法，以材料性質(zhì)作為基本特征，經(jīng)過迭代式的數(shù)學(xué)操作，構(gòu)建了由高達(dá)300億個(gè)表達(dá)式組成的特征空間。研究利用壓縮感知算法，結(jié)合領(lǐng)域知識(shí)和理論推導(dǎo)，篩選出物理清晰、數(shù)值準(zhǔn)確的描述符，建立了金屬-載體相互作用與材料性質(zhì)之間的控制方程。該方程突破性地包含金屬-金屬相互作用這一關(guān)鍵新變量以及金屬-氧相互作用的貢獻(xiàn)，首次完整揭示了決定金屬-載體相互作用本質(zhì)的兩個(gè)關(guān)鍵因素。研究通過對(duì)675種金屬-氧化物體系的分析發(fā)現(xiàn)，后者決定金屬催化劑的組分效應(yīng)，而前者是決定載體差異的關(guān)鍵因素，這為探討載體效應(yīng)提供了全新視角。進(jìn)一步，該研究基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(shì)函數(shù)的分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)，金屬-金屬相互作用決定氧化物包覆金屬催化劑的動(dòng)力學(xué)速率以及包覆界面處金屬-金屬鍵的占比?；诖?，研究提出了強(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)，即當(dāng)兩種金屬間作用強(qiáng)于氧化物中金屬組分自身相互作用時(shí)，氧化物載體將包覆金屬催化劑。這一判據(jù)闡釋了迄今為止幾乎所有觀測(cè)到的包覆現(xiàn)象，涵蓋了10?種金屬和16種氧化物。該研究提出的金屬-載體相互作用理論具有極高的普適性。這一理論適用于氧化物負(fù)載的金屬納米催化劑，并適用于其負(fù)載的金屬單原子分散催化劑以及金屬負(fù)載的氧化物薄膜催化劑。原則上，強(qiáng)金屬-金屬作用原理性判據(jù)同樣適用于其他金屬化合物載體的包覆行為。該模型經(jīng)過變換，可以推廣到更一般的復(fù)合材料界面體系，為界面設(shè)計(jì)和調(diào)控提供理論指導(dǎo)。上述成果將助力高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性催化劑的優(yōu)化設(shè)計(jì)，有望加快新催化材料、新催化反應(yīng)的發(fā)現(xiàn)，助推能源、環(huán)境和材料的綠色升級(jí)和可持續(xù)發(fā)展。中國(guó)科學(xué)院院士、?清華大學(xué)教授李亞棟評(píng)價(jià)，“這項(xiàng)成果解決了多相催化研究中的一個(gè)重大基礎(chǔ)科學(xué)難題，對(duì)高效負(fù)載型催化劑的理性設(shè)計(jì)極具指導(dǎo)價(jià)值?！蓖瑫r(shí)，這一研究表明可解釋性AI算法能夠在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中構(gòu)建數(shù)學(xué)模型，挖掘隱含的物理規(guī)律，建立具有預(yù)測(cè)能力的理論，加速科學(xué)原理發(fā)現(xiàn)的過程，將推動(dòng)AI技術(shù)與化學(xué)研究的深度融合，為實(shí)現(xiàn)重要科學(xué)問題和技術(shù)創(chuàng)新突破提供新的視角和可能的解決方案。?研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、中國(guó)科學(xué)院等的支持。論文鏈接??通過可解釋性AI（A）和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（B）建立金屬-載體相互作用數(shù)學(xué)模型，“復(fù)原”缺失實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（C），量化金屬-氧和金屬-金屬相互作用（D），解耦對(duì)金屬-載體相互作用的貢獻(xiàn)（E）分子動(dòng)力學(xué)揭示氧化物包裹金屬催化劑（A-D），金屬-金屬相互作用決定包覆界面結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)（E-F），強(qiáng)金屬-金屬作用包裹原理性判據(jù)（H）