近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員汪國雄和中科院院士、大連化物所研究員包信和團(tuán)隊(duì)，與日本科研人員合作，在高溫CO2電解研究方面取得新進(jìn)展。研究通過氧化還原循環(huán)處理，構(gòu)建了高密度金屬/鈣鈦礦界面，顯著提高了固體氧化物電解池CO2電解性能和穩(wěn)定性。
　　固體氧化物電解池可在陰極將CO2和H2O轉(zhuǎn)化為合成氣、烴類燃料，并在陽極產(chǎn)生高純O2，具有反應(yīng)速率快、能量效率高、成本低等優(yōu)點(diǎn)，在CO2轉(zhuǎn)化和可再生清潔電能存儲方面具有應(yīng)用潛力。
　　鈣鈦礦型氧化物因其優(yōu)異的可摻雜能力、抗積碳能力、氧化還原穩(wěn)定性等，在催化和能源領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。然而，與傳統(tǒng)鎳基陰極相比，鈣鈦礦電極因電催化活性不足導(dǎo)致其應(yīng)用受到限制。將活性組分摻雜到鈣鈦礦體相，進(jìn)而在還原氣氛下原位溶出金屬納米顆粒，構(gòu)建金屬/鈣鈦礦界面，是一種提高CO2電解性能的有效途徑。但金屬納米顆粒溶出仍存在顆粒密度低和顆粒尺寸大等缺點(diǎn)。此外，金屬/鈣鈦礦界面形成機(jī)制以及催化機(jī)理缺乏直觀的原位動態(tài)認(rèn)識。
　　該工作中，科研人員制備了Ru摻雜的Sr2Fe1.4Ru0.1Mo0.5O6-δ（SFRuM）雙鈣鈦礦，通過氧化還原循環(huán)處理使RuFe合金納米顆粒密度從5900個μm-2（R1）增加到22680個μm-2（R6），平均粒徑在2.2~2.9nm之間，有效調(diào)控了RuFe@SFRuM界面密度?？蒲腥藛T結(jié)合原位氣氛電子顯微鏡及元素分布和電子能量損失譜表征，揭示出在還原和氧化氣氛下RuFe@SFRuM界面的形成和再生機(jī)制，闡明了表面Ru元素富集促進(jìn)溶出高密度RuFe@SFRuM界面的內(nèi)在本質(zhì)。原位氣氛電鏡、電化學(xué)交流阻抗譜結(jié)合密度泛函理論計(jì)算證實(shí)，RuFe@SFRuM界面促進(jìn)了CO2吸附活化。與SFRuM陰極相比，RuFe@SFRuM陰極在1.2V時，CO2電解電流密度提高了74.6%，在1000小時，CO2電解測試中表現(xiàn)出高穩(wěn)定性。該研究為固體氧化物電解池高效穩(wěn)定電解CO2提供了新策略。
　　相關(guān)工作以Promoting Exsolution of RuFe Alloy Nanoparticles on Sr2Fe1.4Ru0.1Mo0.5O6-δ via Repeated Redox Manipulations for CO2 Electrolysis為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會等的支持。
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　　大連化物所等實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定二氧化碳電解